近日,化学与化工学院研究员刘阳与成均馆大学教授Hyoyoung Lee团队合作,在Nature Communications发表了题为“Effectiveness of strain and dopants on breaking the activity-stability trade-off of RuO2acidic oxygen evolution electrocatalysts”的研究论文。山东大学为第一完成单位,刘阳研究员为论文第一作者。

图1. 平衡RuO2基催化剂活性-稳定性权衡问题的设计思路
质子交换膜水电解(PEMWE)是一种具有显著优势的绿色制氢技术,具有低工作温度、高电压效率和高电流密度等特点。然而,其阳极氧气析出(OER)动力学较慢,亟需开发兼具高性能和优异稳定性的催化剂。尽管二氧化钌(RuO2)具备良好的催化性能,但其较强的Ru-O共价键合性往往导致催化剂在电解过程中发生结构退化和活性降低,限制其在PEMWE中的大规模应用。
为突破这一瓶颈,研究团队采用熔盐辅助淬火策略,成功制备了拉伸应变型钠(Sr)和钽(Ta)共掺杂的RuO2纳米催化剂(TS-Sr0.1Ta0.1Ru0.8Ox)。通过精确调控拉伸应变和掺杂元素,研究人员可实现对Ru-O键的有效调控,显著降低Ru-O共价性、抑制晶格氧的参与以及催化剂的结构分解。此外,Sr和Ta的协同电子调制作用进一步优化了氧位点的去质子化过程,改善反应中间体在Ru位点的吸附性能,降低整体反应能垒。实验结果表明,在0.5 M H2SO4溶液中,TS-Sr0.1Ta0.1Ru0.8Ox电极表现出优异的电催化性能,仅需166 mV过电位即可达到10 mA cm-2的电流密度,且在1000小时的长时间运行中,降解率极低(仅0.02 mV/h),与原始RuO2相比,其稳定性提高了10倍以上。
该研究通过综合实验数据与理论计算,揭示了拉伸应变与掺杂策略在提升Ru基催化剂活性和稳定性方面的关键作用。这一发现可为Ru基催化剂的设计提供新的理论依据,还为开发高性能酸性OER催化剂提供了创新思路。特别是该策略成功突破了催化剂活性与稳定性之间的传统权衡瓶颈,有望为PEMWE技术的商业化应用提供重要的科学基础和技术支持。
上述工作得到韩国自然科学研究基础基金、山东大学齐鲁青年建设经费、山东省泰山学者工程建设经费、山东省自然科学基金等多个项目资助。